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摘要
为了实现混合基质膜中 CO2的高效分离，设计了羧基化多壁碳纳米管(CNT)和氨基化 β-环糊精金属有机骨架(β-CD MOF)双填料(CM)，并将其引入磺化聚醚醚酮(SPEEK)基质中，在膜内同时构建 CO2扩散通道和亲和位点，增强了混合基质膜的分离性能。采用 FTIR 和 BET 表征了 CM 的化学结构和孔结构，借助膜的 SEM、FTIR 和力学性能表征了填料-聚合物界面相互作用。研究了 CM 的合成比例、含量、压力、温度和混合气等因素对混合基质膜分离性能的影响。结果表明：CM 与 SPEEK 之间具有良好的相容性并为气体分子提供了快速的传递通道。在改性CNT与MOF的质量比为5∶5、添加量为7%(质量)以及0.1 MPa和25℃的条件下，混合基质膜的分离性能最优，CO2渗透性为844 Barrer,CO2/N2选择性为84，与纯SPEEK膜相比，分别提升了178%和163%，超过2019年上限。羧基化 CNT 的直孔通道缩短了 CO2的扩散路径，同时改性 β-CD MOF 表面的氨基载体提升了 CO2的溶解性，两者协同提高了混合基质膜的分离性能。此外，负载双填料的膜比单独负载相同含量的羧基化 CNT 或氨基化MOF的膜具有更好的分离性能。在360 h的测试过程中，混合基质膜保持较好的分离稳定性。
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