摘要
本研究使用低温溶胶凝胶自燃法制备了不同载体负载的CuMn2O4/MO2(M=Mn、Ti、Ce)催化剂,并对其同时去除甲苯和NOx的性能进行了评价。结果表明,CeO2载体的加入可显著缓解CuMn2O4上甲苯氧化与NH3-SCR的相互抑制,因此,CuMn2O4/CeO2催化剂表现出最优异的甲苯与NOx同时去除效率。通过BET、XRD、NH3-TPD、O2-TPD及结合XPS与in-situ DRIFTs对催化剂的物化性质及CuMn2O4同时去除甲苯与NOx的反应机理进行了分析。结果表明,CeO2的引入提高了催化剂中Mn4+/Mnn+的占比,促使CuMn2O4/CeO2催化剂形成表面丰富的酸性位点和氧空位。此外,Cu、Mn和Ce之间的强相互作用加速电子转移,增强了Cu++Ce4+■Cu2++Ce3+、Mn4++Ce3+eMn3++Ce4+的氧化还原循环。In-situ DRIFTs证实了CuMn2O4催化剂上NH3-SCR反应遵循Langmuir-Hinshelwood机制,甲苯的氧化遵循Mars-van Krevelen机制。因此,CeO2作为载体的CuMn2O4/CeO2催化剂优异的氧化还原能力促使甲苯的完全氧化,表现出优异的甲苯与NOx同时去除能力。本工作可为同时消除甲苯和NOx的催化剂开发提供指导。
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