Al(Ⅲ)-蒙脱土界面苯并[a]芘的转化及环境持久性自由基的形成机制

作者：赵松; 刘晋波; 石亚芳; 苗铎; 张弛; 贾汉忠^*; 祝凌燕

来源：科学通报, 2021, 66(02): 233-243.

• 环境持久性自由基
• 蒙脱土
• 苯并[a]芘
• 降解
• 活性氧

无机矿物主导的非生物转化过程是土壤中有机污染物自然衰减的主要途径,而目前有关Al(Ⅲ)饱和黏土矿物界面多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)的转化过程与产物鲜有报道.本研究选取强致癌化合物:苯并[a]芘(benzo[a]pyrene, B[a]P)为研究对象,采用电子顺磁共振技术对蒙脱土表面B[a]P转化过程中形成的环境持久性自由基(environmentally persistent free radicals, EPFRs)进行定量研究.分析了在不同相对湿度(relative humidity,RH)条件下, B[a]P/Al(Ⅲ)-蒙脱土界面EPFRs的形成与稳定.结果表明,蒙脱石表面Al(Ⅲ)的存在可加快B[a]P的降解,反应速率是Na(Ⅰ)饱和蒙脱石的37倍.在相对干燥的环境条件下(RH<33%), B[a]P的转化和EPFRs的形成不受RH的影响;当RH>97%时会抑制B[a]P的转化和EPFRs的形成.通过活性氧捕获实验和自由基猝灭实验进一步证实了EPFRs的形成过程中伴随着羟基自由基(·OH)和超氧自由基(O2·-)的生成,且在B[a]P的转化过程中起到促进作用,进而提出了B[a]P/Al(Ⅲ)-蒙脱土的界面反应机理.本研究对认识土壤环境中PAHs等有机污染物的迁移转化规律和生态风险具有重要的科学意义.

• 单位
  黄土高原土壤侵蚀与旱地农业国家重点实验室; 西北农林科技大学