ZnO对于CaO吸附CO2性能影响的DFT研究

作者：张友浩; 徐运飞; 王菲菲; 李英杰^*

来源：中南大学学报(自然科学版), 2022, 53(12): 4657-4665.

• CaO吸附剂
• ZnO
• CO2吸附
• 密度泛函理论

通过挤出成型法制备了ZnO掺杂CaO吸附剂，研究ZnO掺杂CaO吸附剂的CO2吸附性能。基于密度泛函理论，建立CaO(0 0 1)和Zn-CaO(0 0 1)表面模型，计算2种材料吸附CO2的构型、吸附能、分态密度以及差分电子密度，通过对比改性前后2种材料的计算结果，从微观原子层面揭示ZnO掺杂对CaO吸附CO2性能的影响机理。研究结果表明：随着ZnO添加量从1%增加到5%,CaO的CO2吸附性能随之增加。当ZnO添加量为3%时，ZnO/CaO吸附剂第1次和第5次循环的碳酸化转化率分别为0.86和0.76。加入ZnO后，CO2吸附能由-1.184 eV下降为-1.947 eV，且相比于Ca原子，Zn原子与O原子之间存在更多的共振峰，Zn-CaO(0 0 1)表面的Zn原子、C原子与O原子在-6.06 eV处出现高态密度的3个原子电子轨道共振峰，这表明掺杂ZnO提高了CaO结构的稳定性，且Zn原子、表面O原子与C原子之间有更多的电荷转移。Zn原子与O原子间的电荷转移提高了O原子的反应活性，使其更易与C原子成键，导致CO2以CO32-的结构吸附在ZnO/CaO表面。因此，ZnO提高了CaO的CO2吸附性能，是一种理想的添加剂。

• 单位
  山东大学