在TiO2@C/Fe2O3纳米片阵列上电还原硝酸根制氨:揭示水热碳的影响(英文)

作者：吴璇; 马爱静; 刘丹^*; 李雪倩; 周颖康; Alex T.Kuvarega; Bhekie B.Mamba; 李虎^*; 桂建舟^*

来源：Science China-Materials, 2023, 66(11): 4367-4376.

电化学硝酸根还原制氨(NRA)可以同时实现硝酸盐废水处理和氨合成,是一种很有前途的环保节能策略.目前构建高效的电催化剂是人们关注的焦点.本文构建了TiO2@C/Fe2O3纳米片阵列作为高效催化剂,采用多种表征手段系统研究了水热碳的引入对NRA性能的影响.我们发现水热碳既可作为良导体实现电荷的快速传递,又可作为还原剂引入更多的氧空位,实现了“一石二鸟”催化剂构建策略.与TiO2/Fe2O3相比, TiO2@C/Fe2O3具有更高的NRA性能,硝酸盐转化率为88.6%、氨选择性为83.4%、法拉第效率为8 5.3%、氨收率为0.2176 mmol h-1cm-2.此外,在9次循环实验后, TiO2@C/Fe2O3的高活性仍得以保持,证实了TiO2@C/Fe2O3出色的稳定性.此外,我们利用电化学准原位电子自旋共振实验、电化学原位衰减全反射傅立叶变换红外测量和在线差分电化学质谱法推导了可能的NRA反应途径.这种引入水热碳中间层的策略可为开发新型NRA电催化剂开辟新的途径.