摘要
使用价格低廉且储量丰富的铁基催化剂实现了环氧化物的开环反应,其中Fe(BF4)2·6H2O表现出最优的催化效果.研究发现,该反应能以高区域选择性得到醛产物,当以1,4-二氧六环为溶剂,添加0.01 mmol Fe(BF4)2·6H2O催化1,2-环氧辛烷开环反应时,辛醛收率高达98%,选择性为99%.该反应体系适用于多种烷基和芳基取代的环氧化物.循环实验结果表明, Fe(BF4)2·6H2O可在保持良好催化活性的前提下重复使用3次,在第4次反应时催化剂开始出现显著失活的现象.采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、 X射线衍射(XRD)、 X射线荧光光谱(XRF)以及热重分析(TGA)等手段对催化剂进行表征发现,其失活原因在于反应过程中B和F元素的流失对催化剂的结构及配位性能造成了影响.这进一步证明了催化剂的作用机制并揭示了失活机理,并为该类催化剂在均相体系中的高效应用提供了理论依据.
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单位化学化工学院; 中国石油大学(华东); 中国人民解放军总后勤部油料研究所