负载型Pd-Cu催化剂的制备及富氢气氛下CO优先氧化性能

作者：赵婉君; 李潇; 党慧; 王永钊^*; 赵永祥^*

来源：高等学校化学学报, 2022, 43(03): 112-123.

• Wacker型催化剂
• Pd-Cu催化剂
• CO优先氧化
• 载体效应

分别以Al2O3,SiO2和C3N4为载体,通过简单浸渍法制备了3种负载型Pd-Cu催化剂(PC-Al2O3,PC-SiO2,PC-C3N4),考察了其在室温下富氢气氛中CO优先氧化反应性能.采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、氮气物理吸附仪(N2-physisorption)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(In situ DRIFTS)等手段对其进行了表征.结果表明,与PC-SiO2和PC-C3N4相比,PC-Al2O3具有更高的CO优先氧化性能.这是由于PC-Al2O3上形成了大量与Pd物种具有强相互作用的Cu2Cl(OH)3物种;而PC-SiO2中仅有少量的Cu2Cl(OH)3,且与Pd物种相互作用较弱;PC-C3N4中Cu物种则更易与C3N4基质配位,由此削弱了Pd,Cu之间的相互作用.在反应气氛下PC-Al2O3表面还易形成具有更强CO活化能力的Pd+物种,通过与大量Cu+物种紧密相互作用,在一定程度上抑制Pd+被过度还原为Pd0,从而维持了其催化活性.与SiO2和C3N4相比,Al2O3更适合负载Pd-Cu用于富氢气氛下CO优先氧化反应.

• 单位
  化学化工学院; 山西大学