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摘要
分别采用化学镀法和浸渍法制备Ni3P/SiO2和Ni/SiO2催化剂，并将其与介质阻挡放电等离子体协同催化甲烷干重整制合成气(H2+CO)反应。对所制备的催化剂进行X射线粉末衍射、X射线光电能谱、N2物理吸附-脱附和CO2程序升温脱附表征和催化甲烷干重整性能评价。相较于Ni/SiO2,Ni3P/SiO2具有更大的比表面积和更多缺电子态的Niδ+位点，以及对CO2较强的吸附能力。催化性能评价结果表明，当等离子体输出功率20 W时，Ni3P/SiO2具有比Ni/SiO2更优的甲烷干重整催化活性和稳定性，这可能是Ni3P/SiO2表面较多的Niδ+位点促进了反应物分子的吸附活化。对Ni3P/SiO2催化剂制备条件和反应条件考察结果表明，Ni负载质量分数为15%的催化剂前体在400℃下H2气氛中还原2 h所得的Ni3P/SiO2性能最优。该催化剂在等离子体输出功率20 W、进料气体积空速15000 mL/(gcat·h)、CO2/CH4体积比为1的最佳反应条件下，CH4和CO2转化率分别为70.9%、62.5%,H2和CO选择性分别为76%、87%,能量利用率为4.46 mmol/kJ。
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单位精细化工国家重点实验室; 大连理工大学
