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摘要
过量的CO2排放引起了一系列的环境问题。利用光催化技术将CO2转为高附加值化合物不仅可以减小碳排放也可以缓解能源短缺。其中高效光催化剂开发是光催化技术的关键之一。纳米结构调控和异质结构筑是两种有效地提升材料光催化CO2转化活性的方法。特别是，由还原型和氧化型催化剂组成的新型S型传导异质结，其在两组分之间不同的费米能级作用下，实现高效的光生载流子的分离。S型的电荷传导不仅可以有效的抑制光生载流子的复合，同时，聚集了大量具有较强催化氧化和还原能力的光生空穴与电子。Cu2O和BiOI材料作为典型的还原型和氧化型催化剂，因其都具有良好的可见光吸收能力和适合的能带结构，可以应用于还原CO2和氧化H2O的耦合反应。我们利用电沉积的方法，在FTO导电玻璃基底表面构筑了多面体Cu2O/片状BiOI的复合材料。我们利用粉末X射线衍射（XRD），X射线光电子能谱（XPS），紫外线光电子能谱（UPS），场发射扫描电镜（SEM）和场发射投射电镜（TEM）技术对材料结构、形貌和组成进行了系统的探索和解析。13C/18O同位素标记实验证实，该复合材料可以实现可见光（波长＞ 400 nm）驱动下水蒸气气氛中CO2的快速转化。最优样品BiOI/Cu2O-1500在光照11 h后，反应产物CO，CH4，H2和O2的产量可以分别达到53.03，30.75，8.49和82.73 μmol·m-2。在8次循环实验中，催化产物产量有小幅下降，但其主要产物CO，CH4和O2的产量仍然可以分别达到27.38，34.08和75.52 μmol·m-2。循环前后使用催化剂的XRD和XPS结果表明，该复合材料具有良好的结构稳定性。催化实验结果表明，BiOI/Cu2O异质结的形成提升了催化剂的光催化性能关键之一。固体漫反射光谱（DRS）和XPS测试结果表明异质结的能带结构为交错型，进一步利用UPS技术探索材料费米能级，进而确定异质结内内建电场方向。根据原位XPS测试结果证实，BiOI/Cu2O异质结内光生电子采用S型模式分离传输。由此可见，S型异质结可以高效的分离和利用光生载流子。此外，我们通过原位红外（in situ FTIR）技术在催化剂表面发现了HCO-3，CO32-，HCOO-和·CH3等活性物质并推测其催化机理。该研究为S型载流子传输模式的探索提供了实验结果，同时为高效还原CO2光催化剂提供了一定的借鉴。
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