La2Zr2O7催化剂结构相变对甲烷氧化偶联反应性能的影响

作者：孟豪; 林明桂^*; 牛鹏宇; 王俊刚; 侯博; 李德宝^*

来源：燃料化学学报, 2020, 48(08): 949-959.

• La2Zr2O7
• 结构变化
• 表面碱性
• 氧物种
• 甲烷氧化偶联反应

采用共沉淀法并通过改变焙烧温度制备了一系列具有不同晶相结构的La2Zr2O7催化剂,在微型固定床反应器上评价其甲烷氧化偶联反应性能,并利用XRD、Raman、CO2-TPD、XPS等表征手段,探究催化剂的物相结构、表面碱性以及表面氧物种的变化规律。结果表明,随着焙烧温度从700℃逐渐升高到1200℃,La2Zr2O7催化剂结晶度不断提高,晶相发生明显变化,从无定形结构逐渐向缺陷萤石结构过渡,最终转变成烧绿石结构。焙烧温度提高促使La2Zr2O7晶相转变过程中,催化剂表面的碱性强度减弱,中等碱性位数量以及具有催化活性的表面氧物种O22-和O2-的相对含量不断减少,致使催化剂的CH4转化率和C2+选择性不断降低。其中,无定形LZO-CP-700催化剂表现出最佳的甲烷氧化偶联反应性能。

• 单位
  中国科学院山西煤炭化学研究所; 煤转化国家重点实验室; 中国科学院大学