摘要
选择性吸附分离技术是目前最有希望替代能耗巨大的乙烯/乙烷深冷分离工艺的手段,其核心是高效的乙烯吸附剂的开发。本文采用液相离子交换法,用不同浓度的CuCl_2对NH_4Y分子筛进行离子交换制得系列CuNH_4Y-x分子筛吸附剂,并通过固定床吸附穿透实验及一系列表征手段探究了Cu的价态和负载量对乙烯/乙烷吸附分离性能的影响。吸附穿透实验结果表明Cu(I)NH_4Y0.1的乙烯吸附量明显高于Cu(II)NH_4Y0.1,且Cu(I)NH_4Y系列吸附剂的乙烯吸附量随着Cu负载量的增加呈现先增加后减小的趋势。H2-TPR和HRTEM表明,当Cu的负载量较低时,高度分散落位于Y分子筛超笼中的Cu(I)物种是乙烯有效吸附位点。然而,当Cu的负载量较高时,部分Cu物种发生团聚,造成对乙烯吸附能力的减弱。DFT密度泛函理论计算表明相比于Cu(II)NH_4Y吸附剂,乙烯更容易吸附在Cu(I)NH_4Y吸附剂上。该研究结果可为乙烯分离用高效Cu离子改性分子筛吸附剂的开发提供重要理论依据与指导。
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