光致变色材料YHxOy中超快过程的激发态密度泛函理论研究(英文)

作者：柴骏; 邵泽伟; 王涵; 明辰; Wanseok Oh; 叶唐; 张勇; 曹逊^*; 金平实; 张绳百; 孙宜阳^*

来源：Science China-Materials, 2020, 63(08): 1579-1589.

• YHxOy
• photochromic material
• photochromic mechanism
• dihydrogen
• oxygen concentration

含氧稀土金属氢化物YHxOy是一种新发现的、具有快速光响应的光致变色材料.尽管其制备方法、光学性质和结构特征已被广泛研究,但YHxOy中的光致变色机理仍然未知.本文采用基于最新开发的含时密度泛函理论的激发态分子动力学模拟研究了YHxOy中的光化学反应.结果发现,光激发下在100 fs内可以形成一种双氢缺陷.该双氢缺陷为浅施主,使材料表现出强n型掺杂行为,这可能是导致YHxOy中光致变色效应的原因.此外还发现,氧浓度会影响双氢缺陷的稳定性,这意味着双氢解离的能垒与氧浓度有关.在此模型中,当O/Y=1:8时,双氢解离的能垒约为0.28 eV.若氧浓度过低,在关闭激发时双氢会迅速解离;若氧浓度过高,即使在光激发下双氢也会快速解离.

• 单位
  中国科学院大学; 高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室