基于第一性原理对尖晶石结构LiMn2O4正极材料和相关化合物进行理论研究

作者：伍澎贵; 姜兴涛; 张宇; 宁玉娟; 黄东雪; 梁兴华^*

来源：装备制造技术, 2021, (10): 10-14.

• 循环稳定
• 微观结构
• 密度泛函理论
• 活化能
• 离子传输

与大多数的锂电池正极材料相比,晶尖石结构LiMn2O4正极材料价格便宜、工作电压高、稳定性能好和安全性能高。但是,其在充电过程中电池的容量快速衰减、对高温很敏感和易发生不良的化学反应,因此在极大范围内阻碍了其大规模的商业化发展。为了进一步改善LiMn2O4正极材料的循环稳定性以满足市场需求,正确了解微观结构原子性能至关重要。在本研究中,在LiMn2O4正极材料中分别掺入Ni2+、Al3+,使用密度泛函理论研究尖晶石结构中Li+性质和锂空位的迁移壁垒。通过对LiMn2O4总能量与晶格常数、总态密度的计算分析,结果表明,LMO中Mn原子被各种阳离子X(LXM)取代会导致影响Li迁移率的结构变化。计算出元素替换后的迁移空位活化能在0.32eV～0.57eV之间变化,对于在LMO中迁移间隙,计算出约0.72 eV迁移能。然而,被Ni和Al元素取代会引入间隙Li+进行电荷补偿,稳定了尖晶石结构,提高了LMO的离子传输。

• 单位
  广西科技大学