摘要
ZnO基催化材料可将CO2选择性加氢转化为CH3OH等高附加值化学品,因而受到广泛关注,但其催化活性中心结构及构效关系仍有待进一步研究。以ZnO为模型催化剂,探究了催化性能与活性位点间的构效关系,通过水热合成方法制备了片状ZnO和棒状ZnO,其中,片状ZnO优先暴露(002)晶面,棒状ZnO优先暴露(100)和(101)晶面。在300℃时,片状ZnO的CO2转化率和CH3OH生成速率分别为5.8%和0.220 mmol/(g·h),优于棒状ZnO(1.5%和0.095 mmol/(g·h))。原位红外光谱表征结果表明,孤立的Zn位点倾向于生成CO,而邻近的多Zn位点之间通过协同作用促进CH3OH的生成。ZnO(002)晶面中Zn位点呈空间六边形排布,使片状ZnO在CO2加氢生成CH3OH的反应中表现出更高的活性。
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单位大连理工大学; 精细化工国家重点实验室