摘要

以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,采用溶胶-凝胶法制备一系列非均相多钼氧簇催化剂(PMoO/SiO2)。通过FT-IR、XRD、SEM等对其结构加以表征。以过氧化氢为氧化剂、PMoO/SiO2为催化剂,研究PMoO/SiO2的负载量、反应温度、pH对催化活性的影响,利用计算机模拟揭示多钼氧簇与二氧化硅之间的相互作用。研究表明:催化剂PMoO/SiO2在负载量为25%、反应温度45℃、pH=1.4条件下碘离子的氧化反应速率为9.25×10-5mol/(L*s),与未添加催化剂相比,PMoO/SiO2的催化效果提高6.85×103倍。PMoO倾向于物理吸附在不定形SiO2的富Si面,同时以形成O-H键和O-Si键的形式发生化学相互作用,使得电子从不定形SiO2向PMoO表面转移,发生协同催化作用。催化剂在循环使用十次之后催化碘离子转化率仍高达86.5%,循环使用性好,无过氧化,具有较好的工业应用前景。