黏土矿物表面羟基介导的分子氧活化机理

作者：杜晴; 牛慧斌; 徐艳; 张静; 兰星; 黄应平; 谈云志; 陈晓婷; 方艳芬

来源：高等学校化学学报, 2024, 45(03): 31-41.

DOI：10.7503/cjcu20230422

• 热处理
• 红黏土
• 表面羟基
• 分子氧活化机理
• 降解

天然黏土矿物表面羟基（Me-OH,Me=Al,Si,Fe）对分子氧（O2）活化机制目前尚不明晰.本文通过在N2气氛中对红黏土（R-Clay）进行不同温度热处理,调控其表面Me-OH位点数及形态,使其不同程度地活化O2,进而降解水中四环素（TC）.研究结果表明，随着温度的升高,R-Clay内高岭土结构逐渐被破坏,Fe2O3结构更加突显.其中,红黏土R-Clay400表面Me-OH以Al-Al-OH和Al-Si-OH形态存在,可高效降解（86.36%）和矿化TC（40%,6 h）.在可见光照射下,R-Clay400 Si-O-Al上氧原子和TC分子均可作为电子供体,它们将光生电子（e-）转移给吸附在R-Clay400表面的O2生成超氧自由基（·O2-）及单线态氧（1O2）,实现对TC的高效降解.机理研究表明，表面Me-OH可作为Br?nsted酸位点,通过氢键吸附O2,促进了电子转移,而非传统认为的电子供体.

• 单位
  三峡大学; 材料与化工学院