摘要
首先考察了不同金属卤化物对乙醇一步液相氧化合成1,1-二乙氧基乙烷(DEE)的催化性能。结果表明,RuCl3催化性能最好。然后考察了反应条件的影响,结果表明,以50 mL无水乙醇(0.86 mol)为反应物时,最佳催化反应条件为:反应温度120℃、氧气压力2MPa、反应时间3h、催化剂用量0.004%(以乙醇的物质的量为基准,下同)、搅拌速度600 r/min,此时乙醇转化率达到38.2%,DEE选择性达到78.9%。并且发现,Ru3+不但对乙醇氧化成乙醛具有较高的催化活性,同时RuCl3是一种温和的路易斯酸,可以较好地催化乙醇与乙醛的缩合反应。最后对RuCl3催化剂的重复使用性进行了考察,催化剂重复使用20次后,依然有较高的催化活性。
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单位中国科学院大学; 中国科学院成都有机化学有限公司; 中国科学院成都有机化学研究所