Ce对CoMnOx催化剂协同CO/NH_(3)脱硝性能研究

作者:张兴宇*; 刘倩倩; 糜淑琪; 韩运斌; 玄承博; 耿文广; 孙荣峰; 王鲁元
来源:洁净煤技术, 2023, 1-8.

摘要

烧结烟气中CO和NO_(x)排放是当前大气污染治理的重点,而利用传统的NH_(3)-SCR技术存在与烟气温度不匹配、CO处理方式不经济、氨逃逸严重等问题。为了探究CO协助NH_(3)-SCR脱硝技术的规律,利用共沉淀法开发了一种以CoMnCe为活性成分的脱硝催化剂,可利用烧结烟气中的CO协同NH_(3)脱除NOx,即可提高烟气中CO的利用方式,又可降低NH_(3)的使用量,通过XRD、Raman、XPS、TEM、H_(2)-TPR等表征手段和活性测试。测试结果表明当Ce摩尔比为0.75时,其催化剂表现出最佳的协同脱硝效率,在125℃下NO转化效率高达98%;表征结果发现催化剂中Ce摩尔比的增加抑制了Co_(3)O_(4)中晶粒的生长,尽管Co_(3)O_(4)和CeO_(2)仍然保持原有的晶格结构,但仍然有部分Co或者Mn原子与Ce原子发生相互掺杂,导致金属晶格的畸变,催化剂表面形成缺陷结构,并导致氧空位的大量生成,同时当Ce摩尔比较大时,导致CeO_(2)遮挡了催化剂表面结构,且过剩的CeO_(2)在催化剂表面出现团聚现象,遮挡了Mn和Co物种参与催化反应;催化活性测试发现该制备催化剂表现出一定的抗氧抑制能力,特别是当Ce摩尔比较低时,低温下CO-SCR反应活性较好,而随着Ce摩尔比的增加,催化剂抗氧抑制能力下降;同时随着温度升高,表面氧在催化剂表面流动加快,从而促进反应的进行,此时含Ce较多CMC2催化剂表现出最佳的抗氧抑制性能,CO降低了NH_(3)-SCR脱硝活性,但对于CMC0.75催化剂,在相对较低的温度下,其协同脱硝效率仍然较高,这可能是由于催化剂含有的Co、Mn和Ce金属氧化物具有极高的氧化能力,因此合理控制不同金属间的比例与分布,可以提高催化剂表面氧化能力,增强表面氧流动,增强协同催化活性。