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摘要
不同晶型结构的ZrO2在CO加氢制异丁烯反应中表现出不同的催化性能。尽管单斜相ZrO2在合成气制异丁烯反应中具有最优异的催化性能，但是对于其异构化活性位仍缺乏深入认识。通过研究ZrO2晶型结构对反应性能的影响差异，有利于深入认识ZrO2催化剂上合成气制异丁烯反应的关键影响因素。因此，本研究制备了一系列不同晶型结构的ZrO2催化剂，研究了它们在结构性质及催化CO加氢制异丁烯反应性能方面的差异。相对于四方相和无定型ZrO2，在单斜相ZrO2催化剂表面，有较多的配位不饱和的Zr位点和O位点。配位不饱和的Zr位点是CO吸附活化的位点，有利于CO的转化。而较多的不饱和配位的O位点，为异丁烯的生成提供了更多的碱性位。此外，在单斜相ZrO2催化剂表面，配位不饱和的Zr位点和O位点的存在，可能抑制了电子向反应中生成的甲酸盐物种转移，因此甲酸盐物种在催化剂表面吸附较弱，有利于CO加氢生成异丁烯。
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单位中国科学院大学; 中国科学院山西煤炭化学研究所; 煤转化国家重点实验室
