摘要

针对传统氟体系合成Sn-Beta分子筛,环境污染严重、晶粒尺寸大、Sn含量低[1],以及后处理合成Sn-Beta分子筛步骤繁多[2–4]等问题,本文在无氟体系下直接水热合成了高锡含量的Sn-Beta分子筛并研究了其在2-金刚烷酮的氧化生成内酯反应中的催化性能。Py-IR(图1A)中波长1451cm-1处出现了较强的吸收峰,表明Sn-BEA-40材料具有强的Lewis酸性。CD3CN-IR(图1B)中波长2316 cm-1和2310 cm-1处分别出现了对应于"open"和"close"状态的Sn物种的吸收峰,表明Sn在分子筛骨架中具有良好的四配位状态。如图2所示,与传统氟体系合成的Sn-BEA-150-F[1]相比,同等锡含量水平的Sn-BEA-150催化剂具有更高的转化率(72%)。此外,随着Sn含量的提高,配位状态良好的骨架Sn提供了更多的Lewis酸性位,使得2-金刚烷酮的转化率逐步提高,Sn-BEA-120催化剂的转化率已经高达84%,Sn含量最高的材料Sn-BEA-40同等条件下可以达到91%的转化率。