PdCoIr四面体合金纳米催化剂的制备及其对乙醇氧化的电催化性能

作者：余志远; 黄蕊^*; 刘杰; 李广; 宋前通; 孙世刚^*

来源：电化学(中英文), 2021, 27(01): 63-75.

DOI：10.13208/j.electrochem.200515

• 四面体合金纳米粒子
• PdCoIr
• PdCo
• 乙醇氧化反应
• 电催化

钯(Pd)基催化剂是直接乙醇燃料电池研究中广泛使用的催化剂,进一步提升其性能是推动燃料电池发展的重要方向。本文用一步水热法制备出四面体结构PdCo(PdCo tetrahedron,记为PdCo-TH)和少量铱(Ir)掺杂的PdCo四面体合金纳米粒子(记为PdCoIr-TH)。经TEM、ICP、XPS及CV等表征证实,PdCoIr-TH为三元合金纳米粒子,且掺杂的Ir元素倾向分布在催化剂表层。相比于商业Pd/C催化剂,PdCo-TH/C和PdCoIr-TH/C对乙醇电氧化的催化性能显著增强。研究结果表明,Pd9Co1Ir0.1-TH/C在低电位(<-0.25 V)下具有最高的乙醇电氧化活性和稳定性。Ir掺杂不仅提高了催化剂抗CO毒化的能力还有利于乙醇起始氧化电位负移。同时,随着Ir含量的增加,所制备的纳米催化剂的乙醇电氧化C1产物选择性也随之升高。针对不同组成催化剂反应性的差异,本文认为Co与Ir位点上容易产生OHad物种,这将有利于活性Pd位点上乙醇电氧化中间反应物种的有效转化。除了以上的各位点间的协同效应,三元合金的形成,进一步调控了Pd的d带电子结构,从而促进了催化剂反应性的改变。

• 单位
  固体表面物理化学国家重点实验室; 化学化工学院; 厦门大学