摘要
界面工程是一种通过调整电子结构提高催化活性的有效手段.然而,构建具有紧密接触界面的异质结仍然面临巨大的挑战.本研究工作中,我们引入具有确定结构的多酸基多核钴分子团簇Co8W18作为前驱体,构建了紧密接触的多重界面耦合的Co P-WP异质结.通过在氧化石墨烯上生长Co8W18,磷化处理后获得了锚定在还原氧化石墨烯上的Co P-WP异质结(Co P-WP/r GO). Co8W18中固有的{Co-O-W}配位模式有利于形成紧密接触的界面. X射线光电子能谱分析和理论计算证实了Co P-WP异质结中丰富的紧密接触界面促进了电子从WP向Co P的转移,从而调节了界面电子结构,优化了氢吸附自由能(ΔGH*).与氧化石墨的复合使得Co P-WP/r GO具有大的表面积和高的电导性,有利于物质传输和电荷转移.因此, Co P-WP/r GO在碱性、酸性和中性介质中皆表现出显著增强的HER活性,在10 m A cm-2下过电位分别为96、130和138 m V.这项工作为设计具有多触点界面的异质结材料用作低成本和高效HER电催化剂提供了一种新策略.