MXene负载的锇单原子催化剂Os1/Ti2CS2催化低温CO氧化反应的理论研究(英文)

作者：孟洋; 梁锦霞; 朱纯^*; 许聪俏; 李隽^*

来源：Science China-Materials, 2022, 65(05): 1303-1312.

本文报道了一种对CO氧化反应具有低温催化活性的新型硫功能化MXene-Ti2C (Ti2CS2)负载的锇金属单原子催化剂Os1/Ti2CS2.通过密度泛函理论计算,从一系列过渡金属(M=Fe, Co, Ni, Cu; Ru, Rh, Pd,Ag; Os, Ir, Pt, Au)中筛选出最稳定的锇金属单原子催化剂.计算结果表明, Os1/Ti2CS2有利于O2和CO的共吸附,且O2分子的吸附能略高于CO分子.此外,由于O2+2CO能稳定地共吸附在Os1单原子上, CO氧化反应可能通过三分子反应机理进行.因此,我们研究了CO在Os1/Ti2CS2单原子催化剂上发生氧化反应的四种不同的催化机理:Langmuir-Hinshelwood (L–H)、Eley Rideal (E–R)、termolecular Langmuir-Hinshelwood-A (TLH-A)和termolecular Langmuir-Hinshelwood-B (TLH-B)机理.结果表明TLH-B机理最可能发生,其反应势垒仅为0.74 e V,远低于L–H、E–R和TLH-A的反应势垒(分别为1.06, 1.09和1.47 e V).上述研究结果有助于理解MXene的表面化学并设计稳定的新型二维硫端基MXene催化材料.

• 单位
  清华大学