Mg2Si1-xSnx合金热电性能的第一性原理计算预测

作者：李鑫^*; 谢辉; 魏鑫; 张亚龙

来源：材料导报, 2020, 34(18): 18098-18103.

• 第一性原理计算
• Mg2Si1-xSnx
• 热电性能
• 定向凝固

作为最具潜质的中温区热电材料之一,Mg2Si1-xSnx基合金由于其低廉的成本和无毒无害等优点,在过去十几年受到广泛关注。Si和Sn原子间具有较大的质量差,有利于声子的合金化散射,使得晶格热导率极大降低(可达到1.8 W·m-1·K-1),解决了二元Mg2Sn合金热导率较高的问题。大多数Mg2Si1-xSnx合金通过降低晶粒尺寸来进一步降低晶格热导率,从而优化热电性能,然而,这类材料制备的热电器件在高温服役过程中容易出现由于晶粒长大导致的性能降低。因此,通过提高功率因子,如掺杂、能带工程等方法,来优化热电性能是更加可靠的路径。本工作采用第一性原理计算方法,对不同Sn成分的Mg2Si1-xSnx(0.25≤x≤0.75)固溶体进行电子结构分析和热电性能预测。结果表明,在x=0.625时产生了能带收敛效应,可以在不影响电导率的前提下有效提高Seebeck系数值。计算预测的Seebeck系数在掺杂浓度为3×1020cm-3时取得最大值-246μV·K-1,功率因子最高可达6.2 m W·m-1·K-2,不同温度下的Seebeck系数和电导率预测结果与高温度梯度定向凝固试样测试所得的结果拟合较好。根据测试所得的热导率结果,在T=700 K处计算预测的最大ZT值为1.3,而实验测试值为1.16,同时,在中温区550～800 K之间预测和实验测试的ZT值分别可以保持在1.0和0.9以上。因此,通过优化功率因子的方法可以有效提高Mg2Si1-xSnx晶体的热电性能,为此类热电材料的性能优化提供了新的思路。

• 单位
  西安航空学院