非均相钌催化高铁酸盐氧化降解苯酚

作者：于永强; 何佳豪; 张静^*

来源：环境化学, 2023, 1-7.

• 钌
• 高铁酸盐
• 动力学
• 机理
• 苯酚

本研究开发了以ZSM-5、TiO2和CeO2为载体的非均相钌(Ru)催化剂，并检验了其催化高铁酸盐(Fe(Ⅵ))氧化苯酚的性能.随着Ru/ZSM-5、Ru/TiO2或Ru/CeO2催化剂投加量的增加，Fe(Ⅵ)氧化苯酚的伪一级反应速率常数(kobs,min-1)呈线性增长趋势.催化剂的效能主要取决于载体上钌纳米颗粒的分散情况，受钌负载量的影响不明显.虽然Ru/ZSM-5的Ru载量最低，但ZSM-5的比表面积较高，且Ru在ZSM-5表面的分散性好，使其催化效能与另外两种催化剂相当.非均相钌催化性能受pH影响很大，在pH 5.0—9.0时显著提高了苯酚的去除率. Ru的催化机理为RuⅢ被Fe(Ⅵ)氧化为RuⅦ中间体，RuⅦ具有较高活性和氧化能力，可以快速氧化苯酚，从而促进Fe(Ⅵ)氧化苯酚的速率.研究通过连续10次重复使用实验考察了3种催化剂的稳定性，证明Ru/CeO2和Ru/TiO2的稳定性优于Ru/ZSM-5,Ru/ZSM-5稳定性下降的主要原因是ZSM-5比表面积较大，更容易吸附Fe(Ⅵ)的还原产物——氢氧化铁，从而使得Ru活性位点被氢氧化铁掩盖.

• 单位
  哈尔滨工业大学; 重庆大学