摘要

采用共沉淀法制得镁铝摩尔比为0、0.2、0.5、1.0的MgO-Al_2O_3载体,采用浸渍法负载活性组分钼,然后进行预硫化分别制得Mo/M-A_0-S、Mo/M-A_(0.2)-S、Mo/M-A_(0.5)-S和Mo/M-A_(1.0)-S催化剂。使用固定床实验装置评价了其催化转化焦炉煤气中COS加氢的性能,采用X光电子能谱和拉曼光谱等手段对催化剂的结构及Mo物种的存在形式进行了分析,将分析结果与镁铝摩尔比进行了关联,探讨了镁铝摩尔比对催化剂性能的影响。结果表明,改变镁铝摩尔比可依次调变MgOAl_2O_3载体的物化结构、预硫化前样品中钼的分散及其与载体间相互作用以及催化剂中MoS_2活性相的数量和堆叠方式,进而调控催化剂的活性和选择性。控制镁铝摩尔比符合MgAl_2O_4中镁铝化学计量比0.5时,最有利于生成MgAl_2O_4;MgAl_2O_4可减弱钼与载体间的相互作用,强化钼在载体表面的均匀分散,促使更多钼在预硫化过程中转变为MoS_2活性相,进而提高催化剂的性能。Mo/M-A_(0.5)-S催化剂的性能最佳,其在280℃,空速62000 h~(-1)的条件下,前550 min可维持高达97.7%的COS转化率,近100%的H_2S选择性。

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