摘要
以Zr(OH)4焙烧得到的ZrO2为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型Pd/ZrO2和碱金属(M)改性的催化剂(Pd/M/ZrO2),通过XRD、BET、TEM及HRTEM、CO2-TPD、XPS对催化剂进行了表征,并评价了其在1,4-丁炔二醇(BYD)选择性加氢制1,4-丁烯二醇(BED)反应中的活性、选择性和稳定性,探究了反应气氛及碱金属改性对其活性和稳定性的影响。结果表明,1.0% Pd/ZrO2(1.0%为Pd的质量分数)在50 ℃,2.40 MPa H2下,能够催化1,4-丁炔二醇选择性加氢生成1,4-丁烯二醇,有较高的催化活性〔0.048 molBYD/(gPd·s)〕,在BYD完全转化的条件下,BED选择性为91.2%。氨的引入能够显著抑制催化剂加氢活性,提高BED选择性。在BYD接近完全转化时,BED选择性可达95.6%。向ZrO2载体中引入少量的碱金属(Li、Na、K、Rb、Cs)能够提高BED选择性,其中,Rb的影响最为显著,BED选择性可达94.1%。
- 单位