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摘要
为了探究微观状态下，团簇Mo3S4内部电子的变化情况及其催化机理，基于密度泛函理论的B3LYP方法对团簇Mo3S4的几何构型进行优化和频率计算，得到一、三重态各4种优化构型。文中计算并讨论了该团簇的极化率、能隙差以及Mo、S原子和各原子间的电子自旋密度，研究结果表明：构型1((3))的极化率各向异性不变量最小，说明构型1((3))对于外场的响应最弱，受外场影响的难度更大。当受外场作用时重态构型的电子云发生形变程度小于除构型2((1))以外的一重态构型，其中构型2((1))的极化率最小，原子间的相互作用力最强，结构最紧凑且最不易发生变形。比较三重态构型的电子自旋密度发现，构型1((3))的外围电子自旋密度分布均匀，内部原子间成键强度相近，其构型稳定性优于其他三重态构型。在催化反应中，构型4((1))的能隙差最小，化学反应能力最大，催化活性最好。
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