Ni和Ce前驱体对Ni-CeO2/SiO2催化剂的甲烷部分氧化制合成气性能的影响

作者：赵芝莹; 郑芳芳; 翁维正^*; 黄传敬; 万惠霖

来源：厦门大学学报(自然科学版), 2020, 59(04): 483-491.

• Ni-CeO2/SiO2
• 前驱体
• 甲烷部分氧化
• 合成气

以不同Ni和Ce的化合物为前驱体、商品SiO2为载体,采用浸渍法制备了一系列Ni/SiO2、CeO2/SiO2和Ni-CeO2/SiO2催化剂,对CeO2在SiO2载体上的分散情况进行了表征,在此基础上进一步探究了不同前驱体制备的CeO2/SiO2对Ni物种的稳定情况以及Ni-CeO2/SiO2催化剂的甲烷部分氧化(POM)制合成气的反应性能.研究发现:以Ce(NO3)3或Ce(NO3)3添加柠檬酸制备的CeO2/SiO2催化剂的氢气程序升温还原(H2-TPR)谱图中均同时出现了表面CeO2和体相CeO2物种的还原峰,而以Ce(CH3COO)3制备的CeO2/SiO2催化剂上则主要含表面CeO2物种.不同前驱体制备的1%Ni/SiO2(1%为质量分数,下同)催化剂的POM反应稳定性均较差.向1%Ni/SiO2中添加CeO2后,以硝酸盐或硝酸盐添加柠檬酸制备的1%Ni-10%CeO2/SiO2催化剂的POM反应稳定性均显著改善,且Ni物种的还原峰温均有所提高,说明相关催化剂上的CeO2与Ni物种之间存在较强的相互作用,可以较好地稳定催化剂上的Ni物种,防止其在反应条件下烧结.向以乙酸盐为前驱体制备的Ni/SiO2中添加CeO2后,1%Ni-10%CeO2/SiO2催化剂的POM反应稳定性有所下降,其原因可能是该催化剂上的CeO2与Ni物种之间的相互作用较弱,不利于稳定Ni物种.

• 单位
  固体表面物理化学国家重点实验室; 厦门大学; 化学化工学院