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摘要
我国煤矿开采乏风瓦斯排量巨大，其温室效应是二氧化碳的21倍，会引起严重的环境问题。催化燃烧作为一种高效、绿色的净化技术，在较低的温度下可以将低浓度甲烷完全转化。目前，甲烷催化燃烧反应的关键科学问题是氧活性位的确认及其催化机制。本文采用溶胶-凝胶法制备一系列La/Mn摩尔比不同的菱形钙钛矿LaMnO3-x材料，并考察其在甲烷催化燃烧的反应性能。通过X射线衍射、N2物理吸附、透射电子显微镜和H2-程序升温还原技术对催化剂的物化性能进行表征。此外，采用X射线光电子能谱、O2-程序升温脱附和拉曼光谱技术研究了钙钛矿LaMnO3-x材料中氧物种的种类和相对含量。X射线衍射结果表明：所有材料均为菱形钙钛矿LaMnO3结构，并没有观察到其他La和Mn物种的衍射峰。固定床评价结果表明：钙钛矿LaMnO3-90材料拥有介孔孔道，比表面积较高，且具有最多的体相和表面晶格氧物种，导致其具有最高的催化活性。此外，缺陷钙钛矿LaMnO3-90具有良好的催化寿命和结构稳定性。最后，发现钙钛矿LaMnO3-x催化剂的甲烷催化活性与表面晶格氧浓度呈正相关。因此，本文推测表面晶格氧物种是钙钛矿LaMnO3-x催化甲烷燃烧反应的活性中心。
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