Pd掺杂的Ni催化剂表面CH_4解离吸附的理论研究

作者：赵永慧; 李圣刚; 孙予罕

来源：催化学报, 2013, (05): 911-922.

• 甲烷重整
• 镍催化剂
• 钯掺杂
• 积碳
• 密度泛函理论 Methane reforming Nickel catalyst Palladium doping Carbon deposition Density functional theory

使用密度泛函理论研究了Pd掺杂的Ni(111),Ni(100)和Ni(211)表面最稳定的结构,同时考察了干净的和Pd掺杂的Ni表面催化CH4解离反应的活性.结果表明,由Pd原子取代最外层Ni原子而形成的表面Pd掺杂的Ni表面在热力学上最为稳定,亚表面Pd掺杂的Ni表面在热力学上都不稳定;而对于表面Pd吸附的Ni表面,只有Pd/Ni(211)表面是稳定的.表面掺杂的Pd/Ni表面上CH4解离中间体(CH4,CH3,CH,C,H)吸附能的计算结果表明,Pd的掺杂在不同程度上减弱了除CH4之外各解离中间体的吸附能.另外,CH4和CH均优先在Ni(211)和Pd/Ni(211)台阶面上解离,其次是在...

• 单位
  中国科学院; 中国科学院山西煤炭化学研究所; 中国科学院上海高等研究院; 煤转化国家重点实验室