摘要

采用溶胶凝胶法制备了Fe2O3/TiO2催化剂,通过BET、XRD、XPS和XRF等对催化剂物化性质进行了表征,并利用固定床反应系统考察了该催化剂对H2S选择性催化氧化反应的活性。结果表明,当Fe2O3负载量低于15%时,随着负载量增大,催化剂比表面积逐渐增大,Fe2O3以高度分散态或非晶体形态均匀存在于催化剂体相中;而继续增大Fe2O3负载量到20%,催化剂比表面积下降,催化剂内Fe2O3以晶体形式存在并会堵塞催化剂表面的孔结构。随着负载量的增加,Fe2O3/TiO2的H2S转化率和产硫率先增加后减小,而硫选择性不断减小,15% Fe2O3/TiO2催化剂具有最佳的催化活性,在反应温度180 ℃、O2/H2S摩尔比为0.5的条件下,催化剂的H2S转化率、硫选择性和产硫率分别为96.57%、95.88%和92.60%。反应温度和O2/H2S摩尔比对催化剂催化活性有较大影响。随着反应温度升高,催化剂的H2S转化率先增大后减小,硫选择性和产硫率则不断减小;O2/H2S摩尔比增加,H2S转化率不断升高,硫选择性则逐渐下降,产硫率具有先增加后降低的趋势,在O2/H2S摩尔比为0.5时产硫率最大。反应后催化剂表征分析表明Fe2O3/TiO2催化剂H2S催化氧化的主要产物是单质硫和硫酸铁。此外,提出了Fe2O3/TiO2催化剂可能的H2S选择性催化氧化机理,其中Fe3+是主要的活性组分,在H2S选择性催化氧化反应中起主要作用,硫酸铁的生成和单质硫的沉积为催化剂失活的主要原因。

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