层状双氢氧化物上的单原子活性中心调控实现高效的尿素电解（英文）

作者：孙华传; 李林峰; 陈効谦; 段德龙; 穆汗默德胡马运; 邱杨; 张霞; 敖翔; 吴瑛; 庞元杰; 霍开富; 王春栋^*; 熊宇杰^*

来源：Science Bulletin, 2022, 67(17): 1763-1775.

阳极尿素氧化反应(UOR)不仅可以取代析氧反应(OER)降低能耗,还可与析氢反应(HER)协同作用,同时产生氢燃料并净化富含尿素废水.然而,如何高效实现全电解尿素仍然面临挑战.本文首先将铑单原子催化剂(SAC)锚定到镍钒层状双氢氧化物(LDH)表面,以获得多功能电催化剂即Rh/NiV-LDH.该催化剂可以实现低能耗全电解尿素产氢目标.Rh/NiV-LDH在100 mV过电位下具有较高HER质量活性(0.262 A mg-1)和转化频率(TOF:2.125 s-1)此外, Rh/NiV-LDH表现出优异的UOR催化活性,仅需要1.33 V电压即可达到10 mA cm-2的电流密度,表明UOR具备克服缓慢OER动力学缓慢的潜力.实验数据和理论计算证明, Rh/NiV-LDH出色的催化活性归因于NiV-LDH载体和单原子Rh位点的协同作用.将自支撑Rh/NiV-LDH分别作为尿素全电解池的阴极和阳极(1.0 mol L-1 KOH+0.33 mol L-1尿素作为电解液),只需要1.47 V的低电压就可以提供100 mA cm-2的电流密度且具有良好稳定性.这项工作从单原子精确调控的角度对全电解多功能SAC的设计具有重要指导意义.

• 单位
  华中科技大学; 中国科学技术大学