摘要

采用蒸氨沉积沉淀法制备了不同铜负载量的铜硅催化剂,并考察了铜硅催化剂在环己醇脱氢反应中的催化性能;进一步研究了金属氧化物助剂(Na2O,MgO,K2O,CaO,ZnO)对铜硅催化剂催化活性的影响。利用N2吸附-脱附、H2-TPR和NH3-TPD方法对铜硅催化剂进行了表征。实验结果表明,铜负载量对于环己醇转化率的影响明显大于环己酮的选择性,且当n(Cu)∶n(Si)=0.32时,环己醇的转化率达到46.3%;引入K2O助剂的铜硅催化剂表现出优异的催化活性、选择性及热稳定性。表征结果显示,K2O助剂的添加改变了氧化态铜物种的形态和分布,促进了活性组分的分散,提高了催化剂的催化活性;K2O助剂与活性组分之间存在着一定的相互作用,这阻碍了金属铜颗粒的聚集,增强了催化剂的抗烧结能力;同时降低了催化剂的表面酸性,减少了中等强度酸性中心和强酸中心的数量,提高了目标产物的选择性。