摘要
采用溶胶-凝胶法制备了不同含量钨修饰的MnOx-Fe2O3催化剂,重点考察WO3的引入对NH3-SCR反应中N2选择性的影响,通过XRD、BET、XPS、H2-TPR、Raman和In situ DRIFTS等手段对催化剂的物理化学性质进行表征。结果表明,钨的引入显著提高NH3-SCR的N2选择性,当WO3质量分数为15%时,具有最佳的NH3-SCR催化性能,且在50-250℃条件下N2O浓度始终低于0.003%。这主要是由于适量WO3的引入,导致催化剂物相由α-Fe2O3向γ-Fe2O3转变,并与锰相互作用形成新的无定型Mn WO4,获得较大的比表面积;使得Mn4+/(Mn3++Mn4+)比例减少但Fe2+及表面化学吸附氧(Oα)含量增加,从而降低催化剂氧化性;增强催化剂表面的Lewis酸性位点的含量及强度,增强NH3的吸附,促进了SCR反应,同时抑制了NO2深度氧化形成硝酸盐物种,降低硝酸盐物种还原产生的副产物N2O含量,从而显著提高WO3-MnOx-Fe2O3催化剂在NH3-SCR中的N2选择性。
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单位环境科学与工程学院; 昆明理工大学