摘要
天然气使用过程中会伴随着甲烷逃逸现象,对环境造成严重危害。催化燃烧法是治理甲烷最有效的方法之一,而开发高性能甲烷燃烧催化剂是关键。本工作以LaMn0.6Ni0.4O3钙钛矿作为研究对象,针对传统钙钛矿比表面积低,暴露活性位点少,氧化还原能力低的问题,分别使用柠檬酸和抗坏血酸对LaMn0.6Ni0.4O3钙钛矿进行酸刻蚀处理,制备了改性钙钛矿催化剂LMN-mx(m为N和K,分别表示柠檬酸和抗坏血酸刻蚀;x为静置时间,其值为1,3和5 h)。结果表明:刻蚀后钙钛矿催化剂结构基本不发生改变,比表面积从17.1 m2/g增大至22.0 m2/g。酸刻蚀有利于LaMn0.6Ni0.4O3钙钛矿表面氧空位的产生和吸附氧的富集,钙钛矿表面的Mn4+物种含量有所提高。此外,酸刻蚀还能提高催化剂的还原能力。所有制备的催化剂中,LMN-N3催化活性最佳,甲烷的转化率为90%时的温度为537℃,低于LMN和LMN-K3。同时,LMN-N3催化剂具有较好的热稳定性和抗水性。上述研究表明,使用有机酸刻蚀钙钛矿能够增加其表面活性物种含量,提高其催化活性,这种改性策略简单易行、使用范围广,具有良好的应用前景。
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