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摘要
采用固相原位还原法成功合成了负载钌(Ru)单原子的石墨相氮化碳(g-C3N4)催化剂。研究结果表明,Ru以单原子形式分散在g-C3N4材料表面上,Ru的负载使g-C3N4的3-s-三嗪单元结构的有序度降低,通过傅里叶变换红外吸收光谱(FTIR)测试分析可知催化剂中含有氰基,氰基导致了分子结构缺陷。Ru和氰基均为电子受体,可加速光生电子的转移并作为催化活性位点。负载Ru单原子后,g-C3N4的光吸收范围变宽,光吸收强度增强,使得Ru单原子负载g-C3N4具有良好的光催化活性,光催化固氮效率高达113.23μg·gcat-1·h-1,是单相g-C3N4催化剂的2.7倍。同时,Ru原子负载的g-C3N4还显示出很好的稳定性,经5次循环实验后光催化固氮效率仍能维持在106.75μg·gcat-1·h-1。此外,通过光致发光光谱(PL)、电化学阻抗谱(EIS)等表征手段探究了Ru单原子g-C3N4的光催化固氮机理,其中氮气、超纯水和光照是使催化剂发挥光催化固氮作用的必要条件。
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