摘要
开发能量密度和安全性双重升级的固态锂金属电池具有重要意义.由金属锂匹配廉价的Fe F3正极构建的转换反应型锂氟电池的能量密度有望突破500 Wh/kg,但是面临着正极侧电化学可逆性和负极侧锂形貌稳定性的双重挑战.在本工作中,我们率先开发出一种聚合增强型的锂氟转换全固态电池,利用分级多孔的碳氮聚合物微球堆叠强化的复合电解质,不仅可以在正极的"软接触"界面处实现转换反应产物的空间限域和溶解抑制效应,还可以在负极侧有效地抑制锂枝晶生长.由二维纳米片自组装构建的三维多孔g-C3N4织构填充物可与聚氧化乙烯(PEO)基质和锂盐(Li TFSI)中阴离子均发生强烈的交联作用,实现了离子电导率(60°C时为2.5×10–4S/cm)和锂离子迁移数(0.69)的提高.锂金属对称电池能够稳定实现锂沉积/剥离循环至少10,000 h.全固态Li/Fe F3电池显示出可高度稳定的容量,即使在5 C的高倍率下,可逆容量依旧维持在200 m Ah/g, 1 C倍率下可至少进行1200次的超长循环.
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单位高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室; 中国科学院大学