摘要

金属有机骨架(MOFs)作为一种高效的电催化剂,在光电化学中具有广阔的应用前景。在此,我们开发了一种将金属有机框架作为析氧助催化剂(OEC)与半导体相结合的策略,以改善电荷传输并减少体/表面载流子复合。制备的CoFe MOF/BiVO4光阳极在AM 1.5G照明下,1.23 V (vs. RHE)下表现出4.5 mA·cm-2的光电流密度,实现了卓越的长期光稳定性。值得注意的是,随着MOF在长期水氧化反应中的重建,BiVO4表面形成了更稳定的金属氢氧化物,光电极的光电流密度进一步提高到5 mA·cm-2。根据密度泛函理论计算,光电化学(PEC)性能的提高可归因于Co和Fe之间的耦合效应,降低了自由能垒并加速了反应动力学。本工作的重点是在长期水氧化过程中,将CoFe MOF催化剂重新构建为双金属氢氧化物。本文通过设计MOFs催化剂和构筑高效稳定的光阳极,开发了一种有效且可行的PEC水分解的途径。