H2O分子在HONO+OH→NO2+H2O反应中的催化机制研究

作者：曾兆鹏; 文明杰; 张勇奇; 李爱珍; 苏颖诗; 张田雷^*

来源：原子与分子物理学报, 2021, 38(01): 94-102.

DOI：10.19855/j.1000-0364.2021.013001

• HONO
• OH
• 催化剂
• 反应机理
• 速率常数

本文采用CCSD(T)-F12a/cc-p VDZ-F12//M06-2X/6-311+G(2df,2p)方法并结合过渡态理论对HONO+OH→H2O+NO2抽氢反应以及H2O参与该反应的微观机理和速率常数进行了理论研究.结果表明,由于复合物HONO…H2O的高浓度和稳定性,我们预测HONO…H2O+OH反应的大气相关性将比H2O…HONO+OH和H2O…OH+cis-HONO明显得多.进一步的速率常数计算结果表明,cisHONO…H2O+OH反应的速率常数比H2O…cis-HONO+OH和H2O…OH+cis-HONO反应大了8～4个数量级.然而,cis-HONO…H2O+OH反应的有效速率常数比无催化剂主反应cis-HONO+OH低了7～3个数量级.表明在实际大气环境中,H2O对HONO+OH反应的催化效果并不明显.

• 单位
  陕西理工大学