高效光电化学催化CO2转化合成乙酸(英文)

作者：王晓农; 高超; 刘敬祥; 毛可可; 段德隆; 陈双明; 叶润; 邱云瑞; 马军; 郑旭升; 龙冉^*; 武晓君; 宋礼; 朱俊发; 熊宇杰^*

来源：Science Bulletin, 2021, 66(13): 1296-1304.

• CO_2 reduction
• Acetic acid
• Photoelectrochemical
• C_(2+) chemical
• C–C coupling

光电化学(PEC)催化CO2转化合成高附加值多碳化合物具有广阔的应用前景.本文将Au纳米晶修饰N掺杂Ti O2纳米片的光阳极与Zn掺杂Cu2O阴极相结合,构筑了高效PEC CO2转化体系.该体系在较低外加偏压(0.5 V vs. Ag/Ag Cl)和光照条件下能够实现CO2高效转化合成CH3COOH,其法拉第效率高达58.1%(碳产物的选择性为91.5%).研究人员进一步利用程序升温脱附和原位拉曼光谱发现阴极上Zn的引入能够在选择性催化CO2转化合成CH3COOH过程中起到关键作用:(1)优化Cu2O局部电子结构;(2)增加表面反应活性位点;(3)促进C–C偶联中间体CH2CH3的形成.而Au纳米晶修饰N掺杂Ti O2纳米片优异的光响应则能够为反应提供更多的光生电子,进而提高催化反应速率.这项工作不仅实现了高选择性光电化学催化CO2向高附加值产物的转化,同时为高效PEC CO2转化体系的设计提供了新的思路.

• 单位
  中国科学技术大学