摘要

生物质燃烧(BB)是大气气溶胶中类腐殖质(HULIS)的重要来源,同时大气氧化过程对BB-HULIS的光学性质和化学结构有显著影响。本论文主要针对BB-HULIS的臭氧(O_(3))氧化开展模拟研究,利用总有机碳分析仪(TOC)、紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、荧光激发发射矩阵光谱结合平行因子分析(EEM-PARAFAC)以及傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征老化前后HULIS的光学性质和化学结构变化。研究表明,经臭氧氧化后BB-HULIS占相应的水溶性有机碳(WSOC)的比例降低,表明部分HULIS发生降解生成水溶性小分子化合物。此外经O_(3)老化后,HULIS的质量吸收指数(MAE_(365))和芳香性指数(SUVA_(254))分别从1.8~2.7 m~(2)/gC和4.2~5.0 m~(2)/gC下降到1.1~1.3 m~(2)/gC和3.7~4.1 m~(2)/gC,表明老化后HULIS的吸光能力和芳香度均呈现降低。EEM-PARAFAC解析结果显示,BB-HULIS中荧光发色团主要由类蛋白荧光组份(C2)和类腐殖质荧光组份(C1、C3、C4)组成。O_(3)老化后,BB-HULIS的总荧光强度显著降低,两种性质的荧光组份相对含量和荧光参数发生显著变化,如老化后HULIS中类腐殖质荧光组份的相对含量和腐质化指数(HIX)均显著高于老化前样品,表明老化过程发生类蛋白的降解和类腐殖质的聚合。另外,FTIR分析结果显示O_(3)老化后含氧官能团含量显著增强,表明了O_(3)老化对HULIS官能团的影响。

全文