三氢-苯并吲哚啉方酸染料晶体中电荷转移过程的理论研究

作者：彭吉生; 汪宇晨; 裴政; 梁万珍; 赵仪^*

来源：厦门大学学报(自然科学版), 2023, 62(01): 22-30.

• 有机太阳能电池
• 迁移率
• 方酸染料
• 氰基取代
• Marcus电子转移理论

由于具有良好的光化学稳定性、在可见光区和近红外区的强吸光性等优点，方酸类染料是目前最具潜力的小分子有机太阳能电池给体材料之一.然而，其空穴迁移机制并不明确，较低的迁移率限制了器件光电转换效率的提升.结合第一性原理计算、Marcus电子转移理论、主方程模拟，系统研究了三氢-苯并吲哚啉方酸(USQ-BI)染料的电子结构、分子堆积模式以及电荷转移性质.结果表明，由于空穴迁移路径上交替出现两种不同的分子堆积模式，驱动力呈现正负交错的特征，克服正驱动力的过程为空穴迁移的决速步.据此，提出了降低驱动力绝对值以增大迁移率的理论策略.进一步研究发现，在一些位点上引入氰基可以显著提高空穴转移耦合强度，从而提高空穴迁移率.最后，对USQ-BI中电子转移过程的研究发现，由于较大的重组能导致较小的电子转移速率，该晶体不能作为好的电子传输材料.

• 单位
  化学化工学院; 厦门大学; 固体表面物理化学国家重点实验室