摘要

汞是煤中有害微量元素之一,具有很强的挥发性,几乎所有的汞在煤燃烧过程中都会释放进入大气,对环境和人体健康造成影响。焦炉煤气甲烷化制取液化天然气过程中,为降低元素态汞的污染,通常在液化前将Hg0脱除。本文针对工艺要求,利用富里酸廉价、储量丰富、碳含量≥40%、具有亲水性和弱酸性、可与金属离子发生离子交换反应生成络合物等优点,选取富里酸为模板剂和碳源,利用其分子结构中丰富的表面官能团易与银离子螯合的特性,采用冷冻干燥、高温碳化等手段原位合成了纳米银负载的碳基吸附材料Ag/FA,用于低温脱除还原性气体中的元素态汞(Hg0)。对合成的材料进行分析表征,重点考察了操作温度、空速、H2S等因素对吸附剂脱汞性能和寿命的影响。XRD表征结果表明,单质银出现了4个尖锐的衍射峰,分别对应单质银的不同立方晶面,这说明纳米级单质银粒子以高分散形态成功负载到碳材料中,并计算出银颗粒的平均粒径约为12 nm。吸附剂评价结果表明,在反应温度30~60℃,空速小于60 000 h-1时,吸附剂具有良好的脱汞性能,脱汞效率可保持在99%以上,并具有一定抗H2S毒化能力。当穿透率为5%时,吸附剂的汞吸附量可达到650μg/g。Ag/FA吸附剂在经过4次再生后,仍保持95%以上的脱汞效率,且吸附50 h后的Hg0吸附量为552μg/g。Hg-TPD表征结果表明,吸附剂表面负载的纳米银粒子是汞吸附的活性位,气态汞首先扩散到吸附剂表面,然后与吸附剂上负载的银粒子反应生成Ag-Hg合金。本文利用腐植酸可以螯合银离子的特性,制备的基于腐植酸的Ag/FA新型气态汞吸附材料,可有效脱除焦炉煤气甲烷化气体中的单质汞,具有优良的吸附效率和吸附容量。

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