摘要

为了探究钴氧化物改性氮掺杂石墨烯(Co3O4/NG)催化膜对过一硫酸盐(PMS)降解污染物的性能和作用机理,以硝酸钴六水合物和氧化石墨烯(GO)作为前驱体,通过水热反应成功制备了Co3O4/NG,并使用该材料构建复合膜用于水中污染物的催化降解。采用SEM、HRTEM、XPS、Raman、BET、TGA等一系列测试手段对材料的形貌结构、元素组成和化学形态进行表征,并选择布洛芬(IBP)作为目标污染物测试复合材料的催化活性及机理。结果表明:Co3O4/NG复合材料具有石墨烯片状相貌,合成的Co3O4具有立方六面体结构,负载在石墨烯表面,N原子被成功掺,原子分数高达6.25%;Co3O4/NG展示出超高的PMS催化活性,在120 min内对IBP的去除率达到99.9%,远高于NG(60.5%);通过优化Co3O4负载量、PMS添加量以及过硫酸盐类型得到了最佳反应条件。在此基础上构建Co3O4/NG复合膜并研究其连续催化性能,当催化剂负载量为10 mg,流速为5 mL/min时,连续10次循环实验之后仍然能够去除约80%的IBP,表现出良好的催化稳定性。机理研究表明Co3O4/NG-PMS体系是一个以硫酸根自由基和羟基自由基为主导的反应体系,其中硫酸根自由基的贡献更大。