4s和4p半核态引入价态(导致杂化指数降低)可以减弱Mon(n=2～18)团簇的二聚体现象的第一性原理研究(英文)

作者：龚兆业; 孙志强; 丁艳文; 张帅; 吕珍龙; 王晓飞; 李立本; 李海生^*

来源：Chinese Journal of Chemical Physics, 2021, 34(05): 639-648.

• 第一性原理计算
• 钼团簇
• 杂化因子
• 4s和4p电子半核态

钼团簇因具有独特的结构、电子和物理化学性质,被期待在未来的纳米科技中扮演重要角色,但是它们的基态结构至今还存在争议.本研究采用粒子群优化(CALYPSO)方法对Mon(n=2～18)团簇的晶体结构进行全局域能量最小化搜索,并结合第一性原理方法进一步优化.计算表明:当4s和4p半核态不作为价态时,Mon(n=2～18)团簇有明显的二聚体趋势,原子数为偶数的团簇往往是"幻数"团簇,具有较高的稳定性;但是,将4s和4p电子作为价电子后,平均杂化指数Hsp、Hsd和Hpd显著降低,二聚体趋势急剧减弱.本文报道了Mon(n=11,14,15)团簇的新基态结构,证明了半核态对于Mon团簇是十分重要的.

• 单位
  河南科技大学