锡掺杂稳定残留氧促进中间体解吸以增强CO2向CO转化(英文)

作者:闫春柳; 袁惠敏; 王鑫阳; 郝睿; 刘桂雨; 罗文; 王志强; 刘昆; 王振宇; 兰阳春*; 崔德虎*; 卢周广*
来源:Science China-Materials, 2023, 66(09): 3547-3554.

摘要

铜基氧化物表面的氧化物种可以增强CO2吸附,降低含氧中间体的结合能,从而提高电还原CO2的一步还原产物的产率.鉴于此,在还原过程中,Cu2O上的残留氧通过Sn2+稳定,并且残留氧的保留通过原位拉曼光谱(Cu–Oads)得到了证实.同时,原位拉曼光谱和密度泛函理论计算结果证明,由于残留氧的存在,一氧化碳中间体在SnO/Cu2O催化剂的吸附能比Cu2O催化剂明显降低.这使得其在-0.8 V (相对于可逆氢电极)的电位下获得高达97.5%的法拉第效率.铜基氧化物催化剂的氧稳定策略对设计高性能电还原CO2催化剂具有指导意义.