ThO_2~(+/0/-)不同电荷态对N_2O氧化CO反应的影响

作者：夏婵娟; 石锦豪; 张惠孜; 李大武; 岳光辉

来源：原子与分子物理学报, 2023, (01): 53-66.

DOI：10.19855/j.1000-0364.2023.011007

• 钍氧簇
• 密度泛函理论
• 电子结构
• 催化氧化反应
• 电荷

本文采用密度泛函理论对ThO_2~(+/0/-)团簇参与CO与N_2O间氧化还原反应(CO+N_2O→CO_2+N_2)的机理展开研究,探讨钍氧团簇所带的电荷对该反应的影响.研究表明:Th0_2~(+/0/-)在反应中主要起传输氧原子的作用,其中Th0_2~+与CO的反应以及ThO~(+/0/-)与N_2O的反应都为热力学上的放热反应,而ThO_2~(0/-)与CO的反应为热力学上的吸热反应.随着电荷态的改变,ThO_2~(+/0/-)与CO反应的总能垒(E_b)与总驱动力(-ΔG)有较大差异.因此通过改变ThO_2的电荷态能调节其对CO/N_2O反应的催化活性,综合考虑,ThO_2~+对于CO/N_2O氧化还原反应的潜在催化活性最高.

• 单位
  中国刑事警察学院; 湖南警察学院