摘要

厌氧状态下,游离态Fe(Ⅱ)(Fe(Ⅱ)aq)催化氧化铁晶相重组是重要的铁循环化学过程,其本质是Fe(Ⅱ)aq与结构态Fe(ⅡI)间的Fe原子交换,这一过程对稻田土壤和沉积物中重金属的环境行为产生重要影响,其影响机制有待于深入研究.本研究结果显示,Fe(Ⅱ)aq催化水铁矿晶相转变过程中,重金属离子Pb(Ⅱ)通过与Fe(Ⅱ)的竞争性吸附,降低了水铁矿表面吸附态Fe(Ⅱ)浓度,抑制了Fe(Ⅱ)aq与水铁矿中结构态Fe(ⅡI)之间的Fe原子交换,最终降低水铁矿晶相转变速率并改变水铁矿晶相转变途径.无Pb(Ⅱ)时,水铁矿最终转变为针铁矿和磁铁矿;Pb(Ⅱ)影响下,转变产物主要为纤铁矿,部分为针铁矿和磁铁矿.在水铁矿晶相转变过程中,部分吸附到氧化铁表面的Pb(Ⅱ)通过晶体包裹或Fe结构位取代,被形成的氧化铁结构化固定,从而降低了重金属Pb(Ⅱ)的活性.