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摘要
随着对光催化研究的深入,单相光催化材料都存在各自局限性,多相光催化材料已成为环境领域的研究热点。为解决传统单一光催化材料光生电子和空穴易复合,以及它们的还原或氧化能力不足等关键科学问题,通过构建能带结构匹配且分别呈现氧化及还原型半导体以构成界面充分紧密结合的异质结极其关键。二维层状材料间在厚度方向上相比它维材料而言具有更大的接触面积,从而保证异质结的充分接触。黑磷(BP)是一种新型单元素二维原子晶体直接带隙半导体材料,其链接原子呈褶皱的片状结构,具有高的载流子迁移率、良好的光学及光电子性能。但黑磷的致命缺陷是缺乏稳定性,当接触水和氧气时,黑磷片层会在极短时间内氧化进而降解。在本工作研究中,首先通过超声辅助液相法在黑磷量子点(BPQDs)表面修饰还原氧化石墨烯(r GO)获得r GO@BPQDs,再利用液相裂解技术在r GO@BPQDs表面原位沉积生长多孔网状g-C3N4,通过自捕获及π-π相互作用原理构筑了多孔网状g-C3N4锚定r GO@BPQDs复合材料。结果表明:r GO修饰BPQDs能够增强BPQDs的结构和化学稳定性,r GO@BPQDs的引入没有改变g-C3N4的晶型结构而是被锚定在其片层中,使其活性位点增加,光电性能明显提高。通过对目标污染物罗丹明B(RhB)、四环素(TC)的光催化活性测试评价了多孔网状g-C3N4/r GO@BPQDs的光催化性能,并在此基础上通过Mott-Schottky、VB-XPS、原位XPS技术等探索了多孔网状g-C3N4/r GO@BPQDs的电子结构、能带结构与光催化活性间的构-效关系。研究发现,适量的r GO@BPQDs不仅能够有效转移光生电子,还能与多孔g-C3N4产生协同作用,提高光生电子-空穴的分离效率,进而显著提升材料的光催化活性。通过自由基捕获实验及ESR检测发现超氧自由基(·O2-)是最主要的活性基团。另外,采用液相超声结合溶剂热法使BiOBr纳米片自组装于少层黑磷(烯)表面,从而构建出二维纳米异质结。这种BiOBr/BP纳米异质结展现出较高的光催化降解有机污染物活性以及良好的循环稳定性,这些优异的光催化性能主要归结于:(1)BiOBr及BP纳米材料大的比表面积;(2)两种二维层状材料大的接触面积且界面间充分紧密结合,有利于BP的稳定及光生载流子的分离和转移;(3)BiOBr和BP复合后发挥协同效应产生增强的催化性能以及提供更多的活性位点。
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